科學(xué)家研發(fā)新型計算物理方法，為量子處理和量子模擬開辟新方向

日前，武漢大學(xué)教授袁聲軍課題組與中國科學(xué)院物理研究所許楊課題組聯(lián)合發(fā)現(xiàn)了里德堡莫爾激子，即在二維半導(dǎo)體材料 WSe2 中發(fā)現(xiàn)一種里德堡激子態(tài)。這種里德堡激子態(tài)能被莫爾超晶格勢場所束縛和調(diào)控。

【資料圖】

圖 | 袁聲軍（來源：袁聲軍）

借助于小角度轉(zhuǎn)角石墨烯， 該團(tuán)隊形成了莫爾超晶格勢，從而可以束縛和調(diào)控單層 WSe2 中的激子，最終得到”巨人”版本的里德堡莫爾激子。

從近年來飛速發(fā)展的里德堡冷原子體系來看，此次發(fā)現(xiàn)的里德堡莫爾激子，在量子測量、量子模擬和量子計算等方面都有著潛在應(yīng)用空間。

日前，相關(guān)論文以《發(fā)現(xiàn)里德堡莫爾激子》（Observation of Rydberg moiré excitons）為題發(fā)在 Science 上 [1]，中國科學(xué)院物理所博士研究生胡倩穎和武漢大學(xué)博士后詹真為共同一作，武漢大學(xué)教授袁聲軍和中國科學(xué)院物理所特聘研究員許楊擔(dān)任共同通訊作者。

圖 | 相關(guān)論文（來源：Science）

在迷霧中找出路

激子，是一種由電子-空穴組成的準(zhǔn)粒子，它是半導(dǎo)體材料在光激發(fā)之下所形成的。里德堡激子，則是激子中的”巨人”版本，類似于氫原子模型中的高激發(fā)態(tài)。

里德堡激子的空間分布跨度比較大，有著較大的電偶極矩，對于非常微弱的外場也能產(chǎn)生較強(qiáng)的響應(yīng)。

近年來在冷原子研究領(lǐng)域，針對里德堡原子的囚禁技術(shù)和調(diào)控技術(shù)發(fā)展十分迅速。相應(yīng)的，基于里德堡原子的量子模擬與量子計算受到了廣泛關(guān)注。

但是，里德堡激子態(tài)的操控面臨著諸多挑戰(zhàn)。以過渡金屬硫化物為代表的二維半導(dǎo)體材料中的里德堡激子態(tài)，其具有較強(qiáng)的庫倫相互作用。相比三維結(jié)構(gòu)來說，人們更容易通過界面來對里德堡激子態(tài)進(jìn)行多場調(diào)控。

2020 年，中國科學(xué)院許楊團(tuán)隊首次提出”里德堡激子探測”法，即使用二維半導(dǎo)體里的里德堡激子去探測鄰近材料的性質(zhì)。

當(dāng) 許楊 課題組使用這種方法探測小角度轉(zhuǎn)角石墨烯時，他們發(fā)現(xiàn)了一個有趣的現(xiàn)象：2s 的里德堡激子態(tài)（尺寸約為 7 納米）在隨柵壓調(diào)控中表現(xiàn)出顯著的紅移，這表明里德堡激子的能量有所降低，因此很有可能處于束縛狀態(tài)。

此外，里德堡激子的能量紅移，還會隨轉(zhuǎn)角大小變化而改變。在發(fā)現(xiàn)這一意外現(xiàn)象之后，也促成了袁聲軍和許楊的第一次合作。

袁聲軍說：”在和大家討論之后，我意識到這是一個既有趣又有難度的問題。”

原因在于，他們需要針對龐大而復(fù)雜的原子體系，進(jìn)行精確的電子結(jié)構(gòu)計算。例如，實驗樣品中 ° 轉(zhuǎn)角石墨烯莫爾超晶格的原胞包含三萬多個原子，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過第一性原理計算的常規(guī)范圍。

即便是基于二次量子化的緊束縛模型，求解起來也十分麻煩，因為需要找到電子的所有占據(jù)態(tài)，計算量非常之大。

常規(guī)求解方法通常是基于定態(tài)薛定諤方程，需要對哈密頓量進(jìn)行對角化運算，其計算復(fù)雜度和體系大小的三次方成正比。

巧的是，袁聲軍課題組此前曾發(fā)展出一套低標(biāo)度的計算物理方法 DFPM（Density Functional Propagation Method）[2]，完美繞開了常規(guī)計算中的對角化過程，可以直接用于上述問題的求解。

另據(jù)悉，研究中袁聲軍團(tuán)隊 還曾開發(fā)出一款名為 TBPLaS 的計算軟件[3]。將上述方法搭載在 TBPLaS 之中，就可以對實驗中涉及的大尺度體系，進(jìn)行快速且精確的計算。

隨后，他們很快就找到能對實驗現(xiàn)象加以解釋的關(guān)鍵點：即轉(zhuǎn)角石墨烯中周期性的莫爾超晶格會自發(fā)重構(gòu)，并且在轉(zhuǎn)角較小的時候，空間電荷的分布呈現(xiàn)出高度局域化的特點。

而電荷的局域化分布，導(dǎo)致體系中出現(xiàn)周期性莫爾勢場。這就像冷原子體系中的光學(xué)晶格一樣，能夠”困住”里德堡激子。

同時，莫爾周期的大小與轉(zhuǎn)角的大小近似于成反比。因此，可以通過控制轉(zhuǎn)角大小，讓莫爾周期剛好落在納米級的區(qū)間，進(jìn)而把里德堡激子裝在里面。

袁聲軍表示：”這個研究源自于實驗上的意外發(fā)現(xiàn)，從理論角度來講也給我們帶來了意外收獲。”

期間所使用的計算物理方法，原本是袁聲軍團(tuán)隊為了解決另一個問題而開發(fā)的，但卻恰好也適用于本次實驗體系的模擬。

“說來話長，2016 年底回國之后，我設(shè)定了兩個新目標(biāo)：一個是基于我在國外工作發(fā)展的 TBPM（Tight-binding Propagation Method）方法開發(fā)計算軟件 TBPLaS；另一個則是發(fā)展新方法 DFPM。”袁聲軍說。

經(jīng)過五年的努力，他和團(tuán)隊終于在 2022 年實現(xiàn)上述兩個目標(biāo)。

基于 TBPM 的方法，對于固體電子體系電學(xué)、光學(xué)、輸運和等離激元性質(zhì)，TBPLaS 能夠?qū)崿F(xiàn)無對角化的計算。 其中的資源消耗與體系大小呈線性關(guān)系，模擬尺寸的跨度達(dá)到近 10 個數(shù)量級，故能對數(shù)十億原子組成的復(fù)雜體系進(jìn)行精確的電子結(jié)構(gòu)計算和物理性質(zhì)計算；

基于 DFPM 的方法，袁聲軍課題組則實現(xiàn)了從哈密頓量到電子空間密度的無對角化自洽計算，從而能將密度泛函理論計算推廣至百萬原子體系。

他說：”因此當(dāng)許楊和我說完他們的實驗體系之后，我告訴他只要把 DFPM 新方法推廣到 TBPM 方法中，就可以大幅度降低計算難度。”

DFPM 方法的核心在于，把量子力學(xué)中求解定態(tài)薛定諤方程的問題，轉(zhuǎn)化為求解含時薛定諤方程的問題。借此繞開對角化的過程，從而把計算復(fù)雜度從 O（N3）降低為 O（N）。

這種變化能夠帶來巨大提升。舉例來說，假如體系大小變?yōu)橐话俦叮Ｒ?guī)方法的資源消耗將變?yōu)橐话偃f倍，但采用 DFPM 方法只需要提升一百倍。

而計算物理學(xué)的核心在于研究新的數(shù)值方法，對于一些系統(tǒng)性難題，可能需要搭建一個全新的方法體系。期間，既要保證其科學(xué)性和準(zhǔn)確性，又要保證新方法可以大幅超越舊方法。

“因此這其實是一項‘高風(fēng)險工作’，新的方法體系可能搭不起來、或者搭起來又垮掉。對于老師和學(xué)生都是不小的挑戰(zhàn)。我們也算比較幸運，在迷霧中找到了一條路，并且成功地走了出來。”袁聲軍說。

另據(jù)悉，由超晶格體系形成的莫爾周期勢，為里德堡激子的進(jìn)一步操控提供了可能。袁聲軍表示：“后續(xù)在實驗和理論上我們都會跟進(jìn)，我和許楊團(tuán)隊的合作也在繼續(xù)。”

同時，本次研究中采用的計算物理新方法，是在密度泛函理論框架下發(fā)展而來，故能將第一性原理計算擴(kuò)展至數(shù)百萬原子體系，進(jìn)而基于含時演化方法開展大尺度的電學(xué)、光學(xué)、輸運和等離激元性質(zhì)的計算。

另外，這種計算物理新方法也可以推廣至分子動力學(xué)模擬、激發(fā)態(tài)、準(zhǔn)粒子、激子和磁性計算等。

在發(fā)展新方法的同時，袁聲軍課題組也正在基于新方法開發(fā)一款名為 ABPLaS 的第一性原理計算軟件。“相信在物理、材料、化學(xué)以及生物領(lǐng)域，都會有很大的應(yīng)用空間。這些軟件（TBPLaS 和 ABPLaS）還有一個共性：體系越大算得越準(zhǔn)。同時，計算消耗是線性增加的，所以非常適合復(fù)雜的大尺度體系。”袁聲軍說。

（來源：Science）

興趣出發(fā)、長期堅持、不計得失

另據(jù)悉，袁聲軍早年的求學(xué)經(jīng)歷頗有一些獨特，其本碩博分別畢業(yè)于三個國家的三所高校：本科畢業(yè)于浙江大學(xué)、碩士畢業(yè)于德國錫根大學(xué)、博士畢業(yè)于荷蘭格羅寧根大學(xué)。

其表示：“我的博士生導(dǎo)師是荷蘭格羅寧根大學(xué)的計算物理學(xué)家 Hans De Raedt 教授，他在退休前的十年時間里一直嘗試通過數(shù)值方法讓經(jīng)典物理體系量子化。”

這是一個非常小眾的領(lǐng)域，甚至與主流研究方向是背道而馳的，基本上沒有同行。但是， Raedt 教授做得非常開心，盡管目前已經(jīng)退休數(shù)年之久，但他仍在繼續(xù)做研究。

“我在歐洲求學(xué)和工作期間認(rèn)識的很多教授都有一個共性：興趣出發(fā)，長期堅持，不計得失。這種非常純粹的科學(xué)追求往往能促成原創(chuàng)性的科研成果，而學(xué)者們更多是在享受這個過程，而不是只為得到最后的結(jié)果。”袁聲軍說。

從 2001 年出國讀碩士到回國發(fā)展，袁聲軍在歐洲待了 15 年。他說：“當(dāng)時的想法就很明確，出去看一看、學(xué)一學(xué)，然后再回國。”

后來，他也曾在荷蘭奈梅亨大學(xué)擔(dān)任助理教授，在獨立做科研的同時，也有了自己的研究方向。

“再后來父母年齡也大了，感覺是時候回國了，所以就開始聯(lián)系國內(nèi)的高校。我是湖北恩施人，從武漢回老家很方便，而且武大的平臺也很好，武漢的生活/購房成本也比較低，經(jīng)濟(jì)壓力也比較小，所以就選擇了武漢大學(xué)。”袁聲軍說。

圖 | 袁聲軍（左一）在指導(dǎo)學(xué)生（來源：資料圖）

他繼續(xù)表示，回國之后確實得到很多支持，不僅有更多的科研經(jīng)費，還有很多優(yōu)秀的學(xué)生，也可以做更多有意思的工作。

此外，除了本次 Science 論文涉及的 TBPM 和 DFPM 方法，他還致力于發(fā)展通用與專用量子計算機(jī)的模擬方法，以及機(jī)器學(xué)習(xí)與計算物理結(jié)合的新方法。

參考資料：

, Q., Zhan, Z., Cui, H., Zhang, Y., Jin, F., Zhao, X., ... & Xu, Y. Observation of Rydberg moire excitons, Science 380, 1367 (2023).

2. Zhou, W, Yuan, S. Chi. Phys. Lett. 40, 027101 (2023).

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